1987年10月11日から1989年4月2日にABC発テレビ朝日系列にて全75話放送されていた、ロッテの菓子「ビックリマン」に付属する悪魔VS天使シリーズを原作としたテレビアニメ。

次回作『新ビックリマン』と比較するために「旧ビックリマン」と呼ばれることもある。

当時大人気だった『ビックリマン 悪魔VS天使シール』を原作としている。

企画段階では、「ハチャメチャなギャグもの」「旅もの」「舞台をひとつの街に限定したもの」の3案があったが、反後四郎の推薦もあり「旅もの」で決まったという。

当初は原作シール第8弾の「天聖門編」で終わる予定だったが、アニメ本編が好評だったため、延長が決定した。

最終的に第19弾の「聖魔和合編」まで描かれている。

ただし、原作にあったエピソードが一部省かれている。

「聖魔和合編」で一区切りついた際に一旦終了し、『新ビックリマン』に引き継がれた。

劇場版ビックリマン第一弾「第一次聖魔大戦」1988年3月12日の東映まんがまつりで封切られたビックリマンの映画第一弾。

劇場版ビックリマン第二弾「無縁ゾーンの秘宝」劇場版作品第二弾。

1988年7月9日東映まんがまつりにて上映された。

2005年3月21日と同年8月5日にそれぞれDVD-BOXが発売。

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