横山光輝の漫画およびそれを原作としたアニメ作品である。

日本で最初の少女向けアニメであり、後の魔法少女（魔女っ子）と呼ばれる分野の先駆けとなった。

東映魔女っ子シリーズ第1作。

魔法の国から人間界へ来た小学5年生の少女・サリーと、サリーが魔法使いであることを知らない同級生たちが繰り広げる愛や友情の物語。

原作である漫画は1966年（昭和41年）7月号から1967年（昭和42年）10月号まで、集英社の少女漫画雑誌『りぼん』に連載された。

連載当初は『魔法使いサニー』の題名であったが5回連載した後に『魔法使いサリー』と名前を変えた。

これは、アニメ化の話題になり「サニー」の商標権を持っている家電メーカーのソニー（登録商標日本第494012号）から「サニー」の使用許可が下りなかったため、「魔法使いサリー」となった（自動車の「サニー」を販売していた日産自動車はソニーから使用許可を得ている）。

以後、漫画・アニメ共に「魔法使いサリー」の名前で統一し作品を展開している。

アメリカの人気ドラマ『奥さまは魔女』のヒットが発端となった、日本初の少女向けアニメである。

敏腕製作者・渡邊亮徳（東映本社元副社長、当時のテレビ事業部長）が原作者・横山光輝を説得し、東映動画（現・東映アニメーション）として製作した記念すべき魔法少女シリーズ第1作である。

『ジャパニーズヒーローは世界を制覇す!』 を始め、「ニッポン人脈記、いつもアニメがNo.5」（2010年3月25日付朝日新聞夕刊）などに、魔法使いサリー成功の経緯について詳しく書かれている。

17話まではモノクロ、18話(1967年4月3日初放送)からはカラー。

そのため、1970年代後期からの再放送は18話から行うようになる。

放送期間：1966年（昭和41年）12月5日 - 1968年（昭和43年）12月30日 放送時間：NETテレビ系列月曜19時 - 19時30分 放送回数：全109話 主題歌レコードの販売数は30万枚。

これは日本コロムビアの当時の子供番組主題歌売り上げの新記録である。

OP映像はモノクロ・カラーとほぼ同じだが、モノクロでは歌詞テロップが無く、ネコ（サリーの魔法で変わったヘアブラシ）がネズミを追いかける場面が、ズームアウトバージョンになるという相違点があった。

また冒頭でサリーが切り株に魔法をかけて家にする場面があったが、本編第1話では切り株を家にする場面は存在しない。

しかし最終回でサリーとカブが別れる時、OP映像を逆回転して家を切り株に戻したため、第1話とは矛盾する結果となった。

テレビアニメ化40周年を迎える2006年12月20日には、ユニバーサルミュージックより初代アニメ版のDVD-BOXがリリースされた。

東映チャンネル（CS放送・ケーブルテレビチャンネル）放映時では、欠番であった20話・66話・71話すべて含んだ完全収録になる。

1967年に、第24、26話を「オールカラーで! 東映まんがまつり」内で公開。

1968年に、第77話を「東映まんがパレード」内で公開。

2012年7月21日発売の『復刻!東映まんがまつり 1968年夏』に収録されている。

1973年に、第89話を「東映まんがまつり」内で公開。

2011年10月21日発売の『復刻!東映まんがまつり 1973夏』に収録されている。

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